Piotr Nolasco urodził się w Barcelonie; prawdopodobnie pochodził z rodziny irlandzkiej, która w XI wieku osiedliła się w Hiszpanii. W wieku 15 lat stracił ojca, a pięć lat później – także matkę. Przedwczesne sieroctwo uwrażliwiło go na ludzką niedolę. Jego żywoty głoszą, że po śmierci rodziców rozdał majątek pomiędzy biednych, a sam przystał do krucjaty przeciwko albigensom pod wodzą Szymona Montforta. Po odniesionym w 1209 r. zwycięstwie nad albigensami udał się do Nolasco, do sanktuarium Maryi w Montserrat, gdzie oddał się Jej pod szczególną opiekę.
W tym czasie dowiedział się o wielkim ucisku, jakiego doznają chrześcijanie w niewoli muzułmańskich Arabów w południowej Hiszpanii. Udał się tam osobiście, by na miejscu zbadać sprawę. Wzruszony do głębi ich niedolą, postanowił zaapelować do rodaków, dobrać sobie towarzyszy i wykupywać z niewoli chrześcijan. Pierwsza akcja, jaką zorganizował, miała skutek nadzwyczajny. Zdołał wykupić 300 niewolników chrześcijańskich. Istniał wprawdzie w tym samym prawie czasie założony zakon trynitarzy, ale ci działali głównie na terenie Francji i Włoch, a ich głównym celem był wykup niewolników chrześcijańskich z północnej Afryki, dzisiejszego Maroka, Algieru i Tunisu.